Biến tính vật liệu g-C3N4 bằng các nguyên tố kim loại (Pd, Au) và ứng dụng làm chất xúc tác quang phân hủy chất kháng sinh

Là nhiệm vụ nghiên cứu khoa học và công nghệ cấp Thành phố, do Trung tâm Phát triển Khoa học và Công nghệ Trẻ chủ trì thực hiện, KS. Nông Xuân Linh làm chủ nhiệm, thuộc chương trình Vườn ươm Sáng tạo KH&CN Trẻ, được nghiệm thu năm 2022.

Vật liệu graphitic carbon nitride (g-C3N4) có cấu trúc gần giống với graphene (cấu trúc đơn lớp của than chì). Nếu như graphene đặc trưng với khả năng dẫn điện vượt trội thì g-C3N4 lại là một polymer bán dẫn.

Với độ rộng vùng cấm hẹp (khoảng 2.7 eV) và khả năng nhạy sáng tốt, g-C3N4 thường được ứng dụng trong các lĩnh vực như pin nhiên liệu, xúc tác điện hóa, quang xúc tác. Người ta có thể dễ dàng tổng hợp g-C3N4 từ melamine chỉ bằng phương pháp nhiệt, hiểu đơn giản là chỉ cần nung melamine ở nhiệt độ cao trong môi trường khí quyển là đã thu được g-C3N4.

Tại Việt Nam, ứng dụng của vật liệu g-C3N4 vào quá trình quang xúc tác phân hủy chất màu hữu cơ cũng đang được quan tâm nghiên cứu.

Tuy nhiên, các nghiên cứu trong và ngoài nước chưa tổng hợp vật liệu lai giữa các pha khác nhau của g-C3N4 bằng phương pháp nung sử dụng melamine và thiourea như tiền chất, NH4Cl như tác chất tạo cấu trúc xốp và vật liệu tiếp giáp dị thể giữa g-C3N4 hai pha với Pd và Au bằng phương pháp nhiệt dung môi để ứng dụng làm chất xúc tác quang trong phân hủy chất kháng sinh.

Đề tài nêu trên được thực hiện với mục tiêu chính là tổng hợp vật liệu g-C3N4 tiếp giáp dị thể (giữa các pha khác nhau của g-C3N4 và giữa g-C3N4 đa pha với kim loại Pd và Au) với hoạt tính quang xúc tác cao, vật liệu tạo thành được kỳ vọng sẽ cho hoạt tính xúc tác quang hóa vượt trội nhờ giảm được khả năng tái tổ hợp của các điện tử quang sinh.

Cấu trúc và hình thái tinh thể được phân tích thông qua phương pháp XRD, FTIR, SEM và TEM. Tính chất hấp thu ánh sáng và khả năng phân tách electron và lỗ trống được phân tích thông qua phổ UV-Vis DRS, phổ huỳnh quang (PL) và tổng trở điện hóa (EIS). Hoạt tính quang xúc tác của vật liệu được đánh giá thông qua phản ứng quang xúc tác phân hủy hợp chất kháng sinh.

Kết quả, vật liệu g-C3N4 tiếp giáp dị thể (giữa các pha khác nhau của g-C3N4 và giữa g-C3N4 đa pha với kim loại Pd và Au) đã được tổng hợp thành công bằng phương pháp đa trùng ngưng ở nhiệt độ cao (nung) và biến tính g-C3N4 sau tổng hợp với kim loại Pd và Au bằng phương pháp nhiệt dung môi. Vật liệu có hoạt tính quang xúc tác phân hủy chất kháng sinh TCH (tetracycline chloride) cao dưới ánh sáng nhìn thấy.

Hoạt tính quang xúc tác của vật liệu này bị ảnh hưởng mạnh bởi tỷ lệ melamine/thiourea được sử dụng trong tổng hợp vật liệu. Mẫu vật liệu CN-MT được tổng hợp bằng phương pháp đa trùng ngưng ở nhiệt độ cao với tỷ lệ melamine/thiourea = 1:1 cho hoạt tính cao nhất (với 81.55% TCH được loại bỏ sau 180 phút chiếu sáng).

Thông qua các phân tích đặc trưng cấu trúc của vật liệu cho thấy, CN-MT được tổng hợp với tỷ lệ melamine/thiourea khác nhau đã ảnh hưởng đến sự tạo thành cấu trúc tinh thể, diện tích bề mặt riêng, độ xốp, tính chất hấp thu ánh sáng, khả năng tái tổ hơp electron và lỗ trống khác nhau.

Hệ quả là dẫn đến hiệu quả phân hủy TCH khác nhau. Bên cạnh đó, như đã được xác nhận bằng các thí nghiệm bẫy điện tử, e– và •O2– là những tác nhân chính góp phần vào quá trình phân hủy TCH. Ngoài ra, mẫu CN-MT-1:1 cũng cho thấy độ bền quang xúc tác cao và khả năng tái sử dụng tốt.

Kết quả đề tài này đã đưa ra một cách tiếp cận mới để tổng hợp g-C3N4 với hoạt tính quang xúc tác cao ứng dụng trong xử lý các chất ô nhiễm môi trường. Vật liệu quang xúc tác dựa trên g-C3N4 không độc hại, hiệu quả về giá thành cũng như thân thiện môi trường.

Có thể tìm đọc toàn văn Báo cáo kết quả nghiên cứu đề tài tại Trung tâm Thông tin và Thống kê Khoa học và Công nghệ (CESTI).

Lam Vân (CESTI)